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我所发展碱(土)金属钌基配位氢化物合成氨催化剂新体系

富电子、多组分协同催化

  近日,我所复合氢化物材料化学研究组(DNL1901)陈萍研究员、郭建平研究员团队与丹麦技术大学Tejs Vegge教授团队、我所李海洋研究员团队、我所江凌研究员团队合作,在催化合成氨研究方面取得重要进展。团队首次将配位氢化物材料应用于催化合成氨反应中,开发了一类新型碱(土)金属钌基三元氢化物催化剂,实现了温和条件下氨的催化合成。

  氨是一种重要的化工原料和极具前景的能源载体,实现在温和条件下氨的高效合成具有重要的科学意义和实用价值。以化石能源驱动的现有合成氨工业是一种高能耗、高碳排放的过程。因此,在以可再生能源驱动的“绿色”合成氨过程中,低温低压高效合成氨催化剂的开发是核心技术,也是科研工编辑们长期以来不懈追求的目标。

  本工作中,团队开发的碱(土)金属钌基三元氢化物(Li4RuH6和Ba2RuH6)催化剂材料可实现温和条件下氨的催化合成。该催化剂材料是一种离子化合物,由Ru的配位阴离子[RuH6]4-和碱(土)金属阳离子Li+或Ba2+构成,其在低温(<573K)、低压(<10bar)下具有优异的催化合成氨性能。当反应温度低至100oC时,Ba2RuH6催化剂仍有可检测的催化活性。研究发现,该类三元氢化物催化剂材料的合成氨反应遵循氢助解离式机制,其所有组分均参与了合成氨反应,即富电子的[RuH6]4-是N2活化位点,H-是电子和质子传递载体,Li+或Ba2+通过稳定NxHy物种降低反应能垒,通过多组分协同催化,使N2和H2以能量较优的反应路径转化为NH3

  该类三元氢化物催化剂作为一类独特的化合物催化剂,其在组成、结构、反应动力学性质、活性中心作用机制等方面显著不同于常规多相合成氨催化剂,而与均相合成氨催化剂存在一定关联,为多相固氮和均相固氮研究架起了桥梁。更为重要的是,该项研究丰富了合成氨催化剂体系,并提出了构建“富电子、多组分活性位点”这一合成氨催化剂设计策略,为进一步探寻低温低压高效合成氨催化剂提供了新思路。

  陈萍团队在氢化物材料研究方面已有二十多年的积累。此项研究是继氢化物应用于储氢(Nature,2002)、催化氨合成(Nat. Chem.,2017)、化学链氨合成(Nat. Energy,2018)之后的又一重要进展。

  相关成果以“Ternary Ruthenium Complex Hydrides for Ammonia Synthesis via the Associative Mechanism”为题,于近日发表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。该工作的第一编辑是我所DNL1901博士研究生王倩茹和丹麦技术大学Jaysree Pan博士。上述工作得到国家自然科学基金委基础科学中心项目“空气主份转化化学”、中国科学院青年创新促进会等项目的支撑。(文/图 王倩茹、Jaysree Pan)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41929-021-00698-8  

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