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我所发现非常规、高活性铬基合成氨催化剂

  近日,我所复合氢化物材料化学研究组(DNL1901)陈萍研究员、郭建平研究员团队与德国马普学会煤化学研究所Weidenthaler教授、厦门大学吴安安副教授合作,发现了一种Ba-Cr四元氮氢化物(nitride-hydride)催化剂,在较为温和的条件下实现了氨的催化合成。

  氨不仅是氮肥的主要原料,也可作为能源载体在可再生能源的储存与转化过程中发挥重要的作用。现有的Haber-Bosch合成氨工业过程的反应条件非常苛刻(温度350至550℃,压力10至30MPa), 开发低温低压高活性催化剂是研究人员长期以来不懈追求的目标。目前,科研人员大多基于活性金属铁和钌开发催化剂,相较而言,对前过渡金属如铬等的研究相对较少。

  本工作中,该团队在前期工作(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Nat. Chem.,2017;J. Am. Chem. Soc.,2018)的基础上,报道了一种新的合成氨催化剂设计策略,即从钡和铬的氨基化合物出发制备钡铬四元氮氢化物催化剂,催化剂活性相为Ba5CrN4H。这独特结构可以赋予晶格氮及晶格氢(负氢)较高的反应性,在温和的条件下可以实现有效的氨合成催化。例如在573K和10bar条件下,该催化剂的氨合成速率为6.8mmolNH3cat-1h-1,与氮化铬催化剂相比,提高了3个数量级以上,约为Cs-Ru/MgO催化剂的4倍。这项研究工作进一步丰富了对“氢化物在合成氨催化中作用”的认识,同时也为发展新型合成氨催化剂,特别是对于一般认为活性较低的前过渡金属催化剂的设计提供了新思路。

  相关成果以“Barium Chromium Nitride-hydride for Ammonia Synthesis”为题,发表在Cell Press细胞出版社期刊《化学-催化》(Chem Catalysis)上,并被选为封面文章,该工作的第一编辑是我所DNL1901博士研究生关业勤和博士后张炜进。上述工作得到国家自然基金委、中国科学院青年创新促进会等项目的支撑。(文/图 关业勤)

  文章链接:https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.08.006

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