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我所原位构建出纳米Au-ZrOx阴极用于CO2电还原

  近日,我所催化基础国家重点实验室无机膜与催化新材料研究组(504组)朱雪峰研究员、杨维慎研究员团队提出通过高电压活化的方法,在高温固体氧化物电解池(SOEC)中原位构建出纳米Au-ZrOx(x<2)阴极,并成功将其用于CO2电还原。

  在SOEC中进行CO2电化学还原是将CO2转化与可再生电能储存相结合的有效途径。CO2分子本身比较稳定,因此,提高SOEC的阴极活性至关重要。常见的阴极材料一般为金属-陶瓷类或混合导体。通常情况下,制备SOEC需要在电解质两侧通过高温焙烧阳极和阴极材料,再在阴极和阳极表面涂覆一层Au层收集电流,该Au集流层几乎没有催化活性。另一方面,纳米Au在许多反应过程中都表现出高催化活性,然而通过溶液法制备的纳米Au在高温下容易烧结而丧失催化活性。因此,发展在高温下保持活性的纳米Au催化材料的新方法具有重要意义。

  在本工作中,团队提出通过高电压活化的方法,在800oC将阴极侧Au集流层快速构建成纳米Au-ZrOx(x<2)阴极,形成了大量三相界面。该方法不仅简化了电池的制备工艺,而且使CO2还原电流密度提升了38倍,极化电阻减小了75倍。原位近常压X-射线光电子能谱和DFT计算结果表明,Au与ZrOx之间的强相互作用促进了纳米Au颗粒的形成,同时提高了纳米Au颗粒的高温稳定性,并且形成的纳米Au-ZrOx界面为CO2电化学还原的活性位点。本工作提出的电化学活化方法为发展纳米金属-氧化物界面催化剂提供了新思路。

  相关研究成果以“In Situ Dispersed Nano-Au on Zr-sub-oxides as Active Cathode for Direct CO2 Electroreduction in Solid Oxide Electrolysis Cells”为题,于近日发表在《纳米快报》(Nano Letters)上。上述工作得到中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”、国家自然科学基金等项目的支撑。(文/图 张丽晓)

  文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02227

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